Henri Becquerel entdeckte 1896 die Radioaktivität — Uransalze, in einer Schublade neben einer eingewickelten Fotoplatte vergessen, schwärzten die Platte ohne jede Lichteinwirkung. Marie und Pierre Curie identifizierten die verantwortlichen Elemente (Radium, Polonium) und legten die Phänomenologie des radioaktiven Zerfalls fest. Ernest Rutherford zeigte, dass Zerfallsraten exponentiell verlaufen, jedes radioaktive Isotop mit einer eigenen Halbwertszeit. Die volle physikalische Tragweite wurde erst 1907 klar, als Bertram Boltwood eine Uraninitprobe datierte: er maß das Verhältnis von Uran zu Blei — dem Tochterprodukt — und erhielt ein Alter von 410 Millionen Jahren. Mit einem Schlag waren die Gesteine zu Uhren geworden. Lord Kelvins thermodynamisches Argument, die Erde sei höchstens 400 Millionen Jahre alt, brach innerhalb eines Jahrzehnts zusammen.
Radiometrische Datierung funktioniert, weil radioaktive Zerfallsraten Naturkonstanten sind. Jedes Isotop hat eine Halbwertszeit — die Zeit, in der die Hälfte einer Probe in ihr Tochterprodukt zerfällt —, festgelegt von der Kernphysik und mit extrem hoher Genauigkeit unbeeindruckt von Temperatur, Druck, Chemie oder sonstigen Umgebungseinflüssen. Misst man das Verhältnis von verbliebenem Mutter- zu angesammeltem Tochterisotop und kennt die Halbwertszeit, ergibt die Arithmetik das Alter. Verschiedene Isotopensysteme decken verschiedene Zeitskalen ab. Kohlenstoff-14, mit einer Halbwertszeit von 5.730 Jahren, datiert organisches Material von einigen hundert bis etwa fünfzigtausend Jahren. Kalium-Argon und die feinere Argon-Argon-Methode greifen bei vulkanischen Gesteinen von einigen hunderttausend Jahren bis in den Milliardenbereich; die ostafrikanischen Hominiden-Fundstellen werden so datiert. Uran-Blei, mit zwei parallelen Zerfallsketten am selben Kristall (U-238 → Pb-206 mit Halbwertszeit 4,5 Mrd. Jahre, U-235 → Pb-207 mit Halbwertszeit 0,7 Mrd. Jahre), ist der Goldstandard für sehr alte Gesteine: Zirkon-Kristalle nehmen bei der Bildung Uran auf und weisen Blei ab, sodass jedes spätere Blei zwangsläufig radiogen ist und die beiden Ketten eine eingebaute Konsistenzprüfung liefern. Uran-Thorium datiert marine Karbonate bis rund 500.000 Jahre zurück; Rubidium-Strontium und Samarium-Neodym datieren die ältesten Meteoriten und Erdgesteine. Was die radiometrische Datierung glaubwürdig macht, ist die Gegenprüfung. Verschiedene Isotopensysteme an derselben Probe liefern dasselbe Alter. Concordia-Diagramme der U-Pb-Zirkon-Datierung tragen Pb-206/U-238 gegen Pb-207/U-235 auf; eine geschlossen gebliebene Probe liegt auf der Concordia-Kurve. Die Patterson-Messung von 1956 für das Erdalter benutzte fünf verschiedene Isotopenverhältnisse in fünf verschiedenen Meteoriten — alle konvergierten bei 4,55 Mrd. Jahren. Die üblichen Einwände — die Zerfallsraten könnten in tiefer Zeit anders gewesen sein, eine Kontamination bleibe unentdeckt — sind wiederholt geprüft und widerlegt worden: Die Kernphysik begrenzt jede Variation der Zerfallsrate auf Teile in 10⁹; die Gegenprüfung quer durch die Isotopensysteme würde auseinanderlaufen, wäre auch nur eines davon gedriftet. Die Technik gehört zu den am besten validierten Messverfahren überhaupt.
Moderne Sekundärionen-Massenspektrometrie und Laserablations-ICP-MS datieren heute einzelne Zirkonkörner auf Submillimeterskala und gewinnen aus einer einzigen Gesteinsprobe Hunderte interner Altersmessungen, die die Geschichte von Kristallisation, Metamorphose und thermischen Ereignissen an einem einzelnen Kristall abbilden. Die kosmogene Nuklid-Datierung — die Aufzählung von Helium-3, Beryllium-10 oder Aluminium-26, die durch kosmische Strahlung an der Oberfläche entstehen — erweitert das Instrumentarium um Expositionsalter glazialer Moränen und Einschlagsflächen. Die Astrochronologie verbindet radiometrische Ankerpunkte mit den regelmäßigen Milanković-Zyklen der Orbitvariationen der Erde und holt aus Sedimentkernen, die zig Millionen Jahre alt sind, eine Auflösung unterhalb von tausend Jahren heraus. Mars Sample Return wird, wenn die Mission stattfindet, erstmals Marsgesteine für die irdische radiometrische Datierung liefern. Die Technik, die Boltwood 1907 einführte, trägt heute das gesamte Bild der tiefen Zeit.